近期，上海交通大学物理与天文学院钱冬教授课题组与向导教授课题组合作，利用激光脉冲沉积系统（PLD）制备出了大面积自站立强关联相变材料VO2薄膜，并利用在基金委国家重大科研仪器研制项目资助下自主研制的兆伏特超快电子衍射系统（MeV-UED），揭示了飞秒尺度下VO2的光激发超快相变过程。该工作以“Transient dynamics of the phase transition in VO2 revealed by mega-electron-volt ultrafast electron diffraction” 为题发表在《Nature Communications》。
自站立VO2薄膜生长和制备示意图
VO2是一种经典的强关联材料，从室温升至68℃以上时，会从低温下的单斜绝缘（M1）相，转变成高温下的四方金属（R）相。VO2由于相变温度接近室温，且在相变前后电阻会有超过三个数量级的变化，在功能器件应用领域有很大的潜力。同时因为其组分简单，却拥有复杂的相变过程，所以在凝聚态物理领域也备受关注。尽管过去已经有非常多的工作来研究其光致相变过程，但受超快电子衍射系统时间分辨率以及样品质量的限制，VO2的超快相变机制以及相变路径仍然存在争议。
VO2静态电子衍射图和光激发后电子衍射斑强度及宽度的演化图
为了揭示该材料在光诱导的超快相变过程中的结构相变路径，研究团队通过在PLD外延生长过程中插入牺牲层和缓冲层的方法，制备出了大面积的自站立VO2准单晶薄膜，同时更高性能的MeV-UED也使得研究其超快相变过程中的原子运动成为了可能。利用MeV-UED测量VO2在光激发后不同时刻下的电子衍射斑，发现在相变过程中对应于M1结构相的超晶格峰消失的时间尺度（~200 fs）远快于主布拉格衍射峰位置移动的时间尺度（~5 ps）。不同类型衍射峰变化的时间尺度不同，表明VO2光激发的结构相变存在两个过程：（一）飞秒尺度的超结构破坏——在这个过程中，单胞里面的原子迅速运动到与R相下相同的位置，但此时单胞仍然是单斜结构。（二）皮秒尺度的晶格膨胀——在这个过程中，单胞由单斜结构弛豫到最终的四方结构。同时在进一步的实验中还发现超晶格峰和主布拉格峰的变化存在相同的光激发阈值，该结果为VO2是否存在单斜金属相的争议提供了一个有力的参考。
本工作主要由国家重点研发计划，国家自然科学基金和上海市科委重大项目资助。上海交通大学物理与天文学院博士生徐晨航为文章的第一作者。向导教授和钱冬教授为共同通讯作者。
论文链接（点击阅读原文查看）：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37000-2
