近日，陈国瑞课题组发展了一套制备特殊堆垛石墨烯的实验方法，并在菱形堆垛的四层石墨烯中，观测到自发对称性破缺带来的一系列新的电子物态。相关研究工作以“Spontaneous broken-symmetry insulator and metals in tetralayer rhombohedral graphene”为题在线发表在《Nature Nanotechnology》上（影响因子38）。
图1. 菱形堆垛四层石墨烯器件和自发对称性破缺态的输运表征
石墨烯中由电子相互作用导致的强关联和对称性破缺物态，近年来受到广泛的关注，而前期工作主要集中在石墨烯莫尔超晶格体系的研究。而当以菱形堆垛（ABC堆垛）方式增加层数时，单晶石墨烯体系中电子的动能会显著降低，库仑相互作用随之起主导作用，可以为石墨烯强关联物态提供一个更为简洁的研究体系，并且可能蕴含新的物理。但由于菱形石墨烯属于亚稳态堆垛方式，器件制备非常困难，特别是对堆垛方式的成像技术存在挑战，限制了相关的实验研究。
针对上述样品制备的难题，在此项工作中，刘凯等研究人员发开了一个新的成像技术--声子-极化子近场红外技术，实现了对石墨烯封装器件堆垛方式的成像。基于此技术，此工作成功制备出菱形堆垛四层石墨烯器件，并通过调节载流子浓度n和电场D等调控手段，利用量子输运测量方法，观察到一系列自发的对称性破缺态以及之间的转变。具体来说，在电中性点，四层石墨烯表现出了一个全新的层间反铁磁绝缘态，并通过调节 D 可以实现从层间反铁磁绝缘态到层极化绝缘态的连续相变。通过同时调节 n 和 D，观察到了能谷和自旋自发极化的多个金属态，这些金属态之间转变与费米面拓扑结构的变化有关，并符合Stoner判据。此项研究结果揭示了菱形堆垛多层石墨烯可以作为研究强关联驱动的对称性破缺电子态的全新平台, 发展的近场红外成像技术为后续实验研究提供了可行的技术方案。
图2. 论文主要作者与输运测量设备的合影
从右至左依次为刘凯，陈国瑞，郑健
本工作受到国家重点研发计划、国家自然科学基金、上海交通大学资助，博士研究生刘凯和郑健为共同第一作者，陈国瑞副教授和首尔大学的Jeil Jung教授是论文通讯作者，其他合作者还包括上海交通大学的沙亚婷、吕博赛、任雨露，首尔大学的Fengping Li和Youngju Park，上海交通大学的史志文教授、罗卫东教授和贾金锋教授，日本国立材料研究所Kenji Watanabe和Takashi Taniguchi研究员。
