近日，上海交通大学物理与天文学院陈鹏课题组在低维HfTe2薄膜中发现了激子凝聚引起的电荷密度波和金属—绝缘体转变现象。该研究成果以“Observation of possible excitonic charge density waves and metal-insulator transitions in atomically thin semimetals”为题，于2024年1月23日在Nature Physics期刊上在线发表。
在半金属中，如果费米面附近载流子浓度较低，无法有效地对电子—空穴对之间的库仑相互作用进行屏蔽，将会促进激子在低温下自发凝聚，形成一种新型的具有多体相互作用的激子绝缘体。与传统的超导库珀对不同，激子的结合能较大，有利于在较高温度进行凝聚，因此激子绝缘体的研究对理解高温超导和超流等现象具有重要的启发性意义。不过至今仍缺乏判断激子绝缘体存在的证据和相应的材料。
图1 单层HfTe2薄膜中激子凝聚并产生电荷密度波的示意图
具有非零动量的激子进行凝聚会同时形成电荷密度波（charge density wave, CDW）。而材料中CDW的形成可能存在多种原因，如费米面嵌套，晶格畸变等，因此排除其他CDW形成机制，确定其电子型特征能有效的确证激子绝缘体。基于上述科学问题，研究团队进行了一系列二维过渡金属二硫化物的研究，从具有争议的1T-TiSe2（Nat. Comm. 6, 8943 2015）到后面有较强凝聚效应的1T-ZrTe2（Nat. Comm. 14, 994 2023），遗憾的是并没有观测到干净的金属-绝缘体相变，而且声子的计算表明这些材料中晶格结构仍存在失稳，虽然晶格畸变对CDW的贡献在ZrTe2中较小，但并没有排除。
研究团队通过降低材料维度，减小屏蔽效应，从而促进激子凝聚。近期成功的制备单层以及多层HfTe2薄膜，角分辨光电子能谱测量发现当厚度小于3层时存在金属-绝缘体相变，价带顶在低温下形成了平带并且费米面附近打开能隙，同时在M点附近出现了折叠带，这是形成CDW的典型特征。而声子的计算表明单层HfTe2没有结构失稳，通过Raman、X射线衍射测量均没有观察到明显的晶格畸变，这一发现为单层HfTe2中的金属-绝缘体相变为电子性起源提供了强有力的证据。
图2 不同厚度HfTe2薄膜的ARPES谱以及单层薄膜的晶格稳定性实验证据
激子凝聚的一个显著特征是对费米面附近的载流子浓度响应很灵敏，较少并具有相对平衡的n和p型载流子能促进激子凝聚。研究团队发现少量的n型掺杂能较大的提高单层HfTe2的相变温度，这与其他类型的相变比如Peierls型CDW相变是截然不同的。原因在于未掺杂的单层HfTe2中，导带处于费米能级上方，费米面由点附近的空穴型口袋构成，费米面附近的载流子主要为p型，所以少量的n型掺杂能减少并平衡费米面的载流子浓度从而促进激子凝聚并增强CDW相变。研究团队发现的这一典型的激子绝缘体对后续进一步研究激子绝缘态和拓扑、自旋关联态等的相互作用奠定了基础。
图3 HfTe2薄膜相变温度随载流子浓度变化的相图
上海交通大学物理与天文学院博士生高强、焦鹏飞和台湾中央研究院Yang-hao Chan研究员为论文共同第一作者，上海交通大学姜生伟副教授进行了Raman的实验研究，合肥同步辐射光源沈大伟教授和上海光源刘正太和李晓龙研究员提供了同步辐射的光电子能谱和X-ray测量支持。本工作主要由国家重点研发计划、国家自然科学基金委、上海市自然科学基金委，以及阳阳发展基金等项目的资助。
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https://www.nature.com/articles/s41567-023-02349-0
